ZnCoZIFsMILFe_照明剂

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文章标题Zn/Co-ZIFs

MIL-(Fe)Metal–OrganicFrameworksAreEffectivePhoto-FentonCatalystsforRhBRemoval文章亮点

（1）MOF-in-MOF结构可以通过一种简单的内部生长方法实现。

（2）双重反应中心协同地分解了RhB。

（3）MIL-(Fe)

Zn/Co-ZIFs激发了多金属MOF基催化剂的设计。

（4）流动式设计优于传统的批量电化学。

摘要详文

（1）利用可见光驱动的光-芬顿反应处理被染料污染的废水，有利于环境修复。本文报告了一种新型的、高效的光-芬顿催化剂，即Zn/Co-ZIFs

MIL-(Fe)复合材料，是通过一种简单的内部生长方法合成的。该复合材料具有MOF-in-MOF结构，在可见光照明下激活H2O2以分解RhB，一种污染性染料模型。

（2）复合材料的反应中心（MIL-（Fe）外壳和Zn/Co-ZIFs核心）协同加速了电子-空穴对的转移，从而增强了H2O2的活化。产生的-OH、-O2-和1O2有效地分解了RhB。

（3）该复合材料的催化性能因其Fe3+、Co2+和Zn2+金属中心的电子杂化而得到明显增强。因此，该复合材料表现出了显著的去除RhB的能力。

（4）我们制备的负载有3%Zn/Co-ZIFs的复合多金属MOFs表现出良好的重复使用性和水稳定性，根据铁、钴和锌金属浸出浓度0.mg/L、0.06mg/L和0.mg/L的不同，其形态和结构在四次运行后没有明显变化。

（5）本研究提供了一种新的方法来构建具有双反应中心的Zn/Co-ZIFs

MIL-(Fe)催化剂，以增强电子孔对的转移。我们的研究结果激发了基于MOF的光-芬顿催化剂在废水处理和环境修复方面的应用。

图文摘要图文内容

在上述分析的启发下，通过用MIL-(Fe)包围Zn/Co-ZIFs十二面体制备了一种新型MOF复合材料（方案1）。由此产生的Zn/Co-ZIFs

MIL-(Fe)是一种具有Fe、Co和Zn金属中心的介孔MOF复合材料。MIL-(Fe)与Zn/Co-ZIFs的整合增加了活性中心的数量，增强了Zn/Co-ZIFs

MIL-(Fe)复合材料中电荷载流子的分离，这使得该复合材料的能带可以被调制。在可见光照明下，该复合材料/H2O2系统产生单线态氧（1O2）和超氧化物（-O2-）以及羟基（-OH）自由基，并显示出高催化活性，以去除RhB。提出了去除RhB的机制。目前的工作报告了一种基于多金属、多孔MOF复合材料的高效光-芬顿催化剂的构建。

方案1.ZM-3（MOF-in-MOF）的制备示意图。

图1.(a)ZM-3制备过程的简单示意图；(b)MIL-(Fe)、(c)Zn/Co-ZIFs和(d)ZM-3的SEM图像；(e-g)MIL-(Fe)、Zn/Co-ZIFs和ZM-3的TEM图像；(h-n)ZM-3的元素图示。

图2.(a)MIL-(Fe)、Zn/Co-ZIFs和ZM-x复合材料的XRD图案和(b)FTIR光谱。

图3.(a)MIL-(Fe),Zn/Co-ZIFs和ZM-3复合材料的调查XPS光谱；(b)C1s,(c)O1s,(d)Fe2p,(e)Co2p和(f)Zn2p的高分辨XPS光谱。

图4.(a)ZM-x的N2吸附-解吸等温线和孔径分布（插图）；(b)ZM-3在不同pH值下的zeta电位（插图是悬浮液的数码照片）。

图5.(a)RhB在MIL-(Fe)、Zn/Co-ZIFs、ZM-1、ZM-3和ZM-5上的光-芬顿催化降解的时间曲线和(b)动力学速率常数。(c)在没有光、催化剂和H2O2的情况下，RhB在ZM-3上光-芬顿催化降解的时间曲线和（d）动力学速率常数（实验条件。[RhB]=mg/L，[ZM-3]=0.20g/L，[H2O2]=90mM，初始pH=5.0，T=K，可见光：WX-灯（λnm）。

图6.反应条件对ZM-3降解RhB的影响的时间曲线和动力学速率常数。(a-b）催化剂用量；（c-d）初始pH值；（e-f）H2O2用量。除了被调查的参数外，其他的都是固定的。[RhB]=mg/L，[ZM-3]=0.20g/L，[H2O2]=90mM，初始pH=5.0，T=K，可见光：WX-lamp（λnm）。

图7.(a)紫外-可见光DRS光谱；(b)(αhv)2与光能(hv)的关系图；(c)可见光照射下的瞬时光电流反应；(d)MIL-(Fe)、ZM-1、ZM-3和ZM-5的EIS图。

图8.使用自由基清除剂的控制实验（a）和DMPO-OH（b）、TEMPO-1O2（c）和TEMPNDMPO-O2-（d）的ESR光谱。(实验条件。[RhB]=mg/L，[ZM-3]=0.20g/L，[H2O2]=90mM，初始pH=5.0，T=K，可见光：WX-lamp（λnm）。

图9.MIL-(Fe)

Zn/Co-ZIFs上的光-芬顿反应对RhB降解的机制方案

文章结论

（1）采用模板导向的方法制备了含有不同质量分数的Zn/Co-ZIFs

MIL-（Fe）的Zn/Co-ZIFs。Zn/Co-ZIFs与MIL-（铁）的结合改善了Zn/Co-ZIFs

MIL-（铁）的可见光吸收特性和Zn/Co-ZIFs

MIL-（铁）中电子-空穴对的分离，这使得Zn/Co-ZIFs

MIL-（铁）表现出明显的高光芬顿催化活性，比MIL-（铁）和Zn/Co-ZIFs更有效地降解了RhB。

（2）综上所述，Zn/Co-ZIFs

MIL-(Fe)是新型MOF-in-MOF光芬顿催化剂，其优异的催化性能得益于多金属MOF复合材料中活性位点数量的增加和复合材料的中孔结构促进了RhB的质量转移。

（3）目前的工作报告了使用一种有前途的光-芬顿催化剂有效去除有机污染物，并强调了MOF-in-MOF异质结对多金属MOF复合材料的光-芬顿催化活性的重要性。

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